В киното дебютира "На кея" (On the Waterfront, 1954 г., реж. Елия Казан), където е брат на Марлон Брандо и е номиниран за "Оскар" за второстепенна роля. Обикновено играе злодеи, а като пример за такава роля критиците сочат героя му Камаровски в "Доктор Живаго" (1965 г.). Втората му номинация за "Оскар", отново в поддържаща роля, обаче е за ролята му "The Pawnbroker" (1965 г.) - евреин собственик на заложна къща, оцелял от нацистките концлагери.
"Оскар" за главна роля му носи изпълнението като Бил Гилеспи, шеф на полицията в южняшко градче, принуден да работи с интелигентен чернокож следовател (Сидни Поатие) във филма на Норман Джуисън "In the Heat of the Night" (1967 г.). Сред последните му филми през 90-те са фантастиките "Марсиански атаки" (1996 г., като ген Декър) и "Краят на дните" (1999 г., като отец Ковак), както и боксьорският "Урагана" (1999 г., като съдията Сарокин).
